Nedavno je istraživački tim iz Državnog ključnog laboratorija za fiziku lasera jakog polja, Shanghai Institute of Optical Precision and Mechanical Research (SIPMR), Kineske akademije znanosti (CAS), postigao napredak u pomaku frekvencije harmonika parnog reda jednoslojni MoS2 pokretan laserom jakog polja. Rezultati su objavljeni u Optics Expressu pod naslovom "Frequency shift of even-order high harmonic generation in monolayer MoS2".
Visokoharmonijsko zračenje u krutim materijalima važna je spektroskopska tehnika za ispitivanje temeljnih svojstava materije i uspješno se koristi za rekonstrukciju strukture energetskog pojasa kristala, ispitivanje Berryjeve zakrivljenosti i otkrivanje topoloških faznih prijelaza. Posljednjih godina, dvodimenzionalni slojeviti materijali dobili su veliku pozornost, donoseći nove mogućnosti za daljnja proučavanja generiranja visokih harmonika. Budući da su materijali debeli samo jedan ili nekoliko atomskih slojeva, njihova prostorna mjerila su mnogo manja od valne duljine pogonskog lasera, što donosi prednost učinkovitog izbjegavanja učinaka nelinearnog prijenosa, što ih čini idealnim materijalima za proučavanje laserskog polja- vođena ultrabrzom dinamikom. Među njima, jednoslojni molibden disulfid (MoS2) privukao je veliku pozornost istraživača zbog svoje necentrosimetrične strukture i značajne nelinearnosti. Sadašnji istraživački tim [Opt. Express 29, 4830 (2021)] primijetio je u HHG spektrima MoS2 da parni harmonici pokazuju anomalno pojačanje i pripisao to spektralnim smetnjama tijekom različitih pola tjedna Berry kontrole veze. Osim toga, kvantna analiza putanje sugerira da faza leptonskog dipolnog momenta i Berryjeva veza moduliraju energiju i moment otpuštenih fotona, ali do sada nijedno eksperimentalno promatranje to nije potvrdilo.
Tim je upotrijebio laserski izvor srednjeg infracrvenog svjetla izrađen u laboratoriju za pobuđivanje monosloja MoS2 za proizvodnju harmonijskog spektra visokog reda i otkrio je da se središnja frekvencija harmonika parnog reda značajno pomiče kada se laserska polarizacija usmjerava u smjeru fotelje. , a frekvencijski pomaknuta harmonijska energija je bliska energiji jednoslojnog MoS2 pojasnog razmaka. Osim toga, utvrđeno je da je pomak frekvencije parnih harmonika susjednih razina u suprotnom smjeru, tj. 6. harmonik je pomaknut u crveno, dok je 8. harmonik pomaknut u plavo. Na temelju poluvodičke Blochove jednadžbe i proračuna sedlaste točke elektronske orbite, istraživački tim je uspješno otkrio mikrofizički mehanizam generiranja pomaka frekvencije, potvrđujući da fenomen pomaka frekvencije parnih harmonika uglavnom dolazi od procesa međupojasne polarizacije. Teorijska analiza nadalje pokazuje da faza dipolnog momenta skoka i Baileyev kontakt zajedno moduliraju moment i količinu gibanja kompozita para elektron-šupljina, dovodeći do promjene frekvencije oslobođenih fotona u susjednom poluciklusu, što zauzvrat mijenja središnje frekvencije različitih harmonijskih razina i na kraju inducira šest crvenih pomaka i osam plavih pomaka MoS2 spektra. Ovo istraživanje otkriva da faza dipolnog momenta skoka i Berryjeva veza imaju važne uloge u optičkom odgovoru jakog polja necentrosimetričnih materijala, što pridonosi temeljnom razumijevanju ultrabrze dinamike nositelja u necentrosimetričnim materijalima.
Slika 1. Simulirani spektri visokih harmonika koji reproduciraju eksperimentalna opažanja.
Slika 2. (a) Frekvencijski pomak različitih razina međupojasnih spektara, (b) Ovisnost harmonijskog frekvencijskog pomaka o azimutu kristala.
