Znanstvenici koriste visokoharmoničku spektroskopiju za otključavanje elektroničke strukture visokotlačnih supravodiča

Visoki tlak stvorio je mnoga nova stanja za kondenziranu tvar, otkrivajući nove fizikalne i kemijske pojave. Među njima, otkriće supravodljivosti na temperaturi blizu sobne (Tc＞ 200 K) u hidridima visokog tlaka kao što su H3S i LaH10 privuklo je pozornost znanstvenika.
Temperatura prijelaza supravodljivosti visokotlačnih supravodiča raste, ali mehanizam supravodljivosti ostaje otvoreno pitanje zbog nedostatka učinkovitih sondi i nepoznate elektronske strukture i ultrabrzog dinamičkog ponašanja u visokotlačnim kvantnim stanjima.
Generiranje viših harmonika (HHG) je proces pretvaranja upadnog lasera u jako koherentno zračenje na frekvenciji koja je nekoliko puta veća od frekvencije lasera. Kao tipičan predstavnik nelinearne optike, HHG u krutim tijelima potječe od nelinearnog pokretanja unutarpojasnih i međupojasnih elektrona interakcijom jakog polja između lasera i tvari. Kao rezultat toga, HHG spektri prirodno sadrže otisak atomskih i elektronskih svojstava u materijalu. Koristeći ovaj nelinearni, neperturbativni dinamički proces, znanstvenici su u mogućnosti zaviriti u unutarnju prirodu materijala.
Nedavno je tim Sheng Menga, istraživača na Institutu za fiziku Kineske akademije znanosti/Nacionalnom istraživačkom centru za fiziku kondenzirane tvari u Pekingu, istraživao ultrabrzu HHG dinamiku u visokotlačnom supravodiču H3S uz pomoć prvog načela vremenski ograničene teorije funkcionalne gustoće i korištenje neadijabatske vremenski ograničene metode molekularne dinamike funkcionalne gustoće i softvera razvijenog u skupini. Utvrđeno je da je HHG u visokotlačnim supravodičima jako ovisan o valnoj duljini i anizotropan, što ukazuje da HHG proces jako ovisi o elektronskoj strukturi. Istražuje se vremensko-frekvencijska analiza HHG i utvrđuje se mehanizam unutarpojasne dinamike raspršenja harmonika niskog reda. Na temelju toga, koristeći HHG spektre, proučava se rekonstrukcija disperzijske strukture energetskog pojasa u blizini Fermijeve površine. Osim toga, utvrđeno je da postoji jaka modulacija HHG spektra koherentnim fononima, što ukazuje na osjetljivost HHG procesa na elektroakustičko sprezanje. Koristeći HHG spektar moduliran koherentnim fononima, studija dalje rekonstruira elementarnu snagu elektroakustičke matrice sprezanja u blizini Fermijeve površine. Studija otkriva da interakcije više tijela (elektroakustička sprega) u materijalima imaju značajan učinak na ponašanje elektrona u blizini Fermijeve energetske razine. Ovo podržava mehanizam posredovan fononima za visokonaponsku supravodljivost i pruža potpuno optički pristup ispitivanju elektroničke strukture i elektroakustičkog spajanja u visokonaponskim kvantnim stanjima.
Povezani rezultati istraživanja objavljeni su kao Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high-pressure quantum states, objavljen u Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS). Istraživački rad poduprli su Nacionalni ključni istraživački i razvojni program Kine, Nacionalna zaklada za prirodne znanosti Kine i Strateški pilot projekt Kineske akademije znanosti.