Visokoharmonijska spektroskopija otkriva elektroničku strukturu visokonaponskih supravodiča

Visoki tlak stvorio je mnoga nova stanja materije za kondenziranu tvar, otkrivajući nove uzbudljive fizičke i kemijske fenomene. Među njima, otkriće supravodljivosti pri sobnim temperaturama (Tc ＞ 200 K) u hidridima visokog tlaka kao što su H3S i LaH10 privuklo je veliko zanimanje i pozornost.
Unatoč rastućoj temperaturi supravodljivog prijelaza u visokotlačnim supravodičima, elektronska struktura i ultrabrzo dinamičko ponašanje u visokotlačnim kvantnim stanjima još uvijek su nepoznati zbog nedostatka učinkovitih sondi, a mehanizam njihove supravodljivosti ostaje otvoreno pitanje.
Generiranje viših harmonika (HHG) je proces pretvaranja upadnog lasera u jako koherentno zračenje na frekvenciji koja je nekoliko puta veća od frekvencije lasera. Kao tipičan predstavnik nelinearne optike, HHG u krutim tijelima potječe od nelinearnog pokretanja unutarpojasnih i međupojasnih elektrona interakcijom jakog polja između lasera i tvari. Kao rezultat toga, HHG spektri prirodno sadrže otisak atomskih i elektronskih svojstava u materijalu. Koristeći takve nelinearne, neperturbativne dinamičke procese, moguće je zaviriti u unutarnja svojstva materijala.
Nedavno je grupa istraživača Sheng Menga na Institutu za fiziku, Kineska akademija znanosti/Nacionalni istraživački centar za fiziku kondenzirane tvari, Peking, istraživala ultrabrzu HHG dinamiku u visokotlačnom supravodič u H3S uz pomoć prvih principa koji sadrže vrijeme teorija funkcionalne gustoće koristeći grupno razvijenu neadijabatsku metodu i softver molekularne dinamike funkcionalne gustoće (TDAP). Utvrđeno je da HHG u visokotlačnim supravodičima ima jaku ovisnost o valnoj duljini kao i anizotropiju (slika 1), što ukazuje da HHG proces jako ovisi o elektronskoj strukturi. Vremensko-frekvencijska analiza HHG određuje kinetički mehanizam unutarpojasnog raspršenja harmonika niskog reda. Na temelju toga, koristeći HHG spektre, rekonstruirali su disperzijsku strukturu energetskog pojasa u blizini Fermijeve površine (slika 2). Osim toga, otkriveno je da postoji snažna modulacija HHG spektra koherentnim fononima, što ukazuje na osjetljivost HHG procesa na elektroakustičko sprezanje. Koristeći HHG spektar moduliran koherentnim fononima, dalje su rekonstruirali elementarnu jakost elektroakustičke spojne matrice blizu Fermijeve površine (slika 3). Ova studija otkriva da interakcije više tijela (elektroakustička sprega) u materijalima imaju značajan učinak na ponašanje elektrona u blizini Fermijeve energetske razine. Takvi rezultati podržavaju mehanizam visokonaponske supravodljivosti posredovan fononima i pružaju potpuno optički pristup ispitivanju elektroničke strukture i elektroakustičkog spajanja u visokonaponskim kvantnim stanjima.
Povezani rezultati istraživanja sažeti su kao "Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high-pressure quantum states" objavljen u Zborniku radova Nacionalna akademija znanosti Sjedinjenih Američkih Država (PNAS). Shiqi Hu, postdoktorand na Institutu za fiziku Kineske akademije znanosti (IPS), bio je prvi autor rada, a Sheng Meng, istraživač na IPS-u, bio je dopisni autor. U rad su također bili uključeni doktorand Daqiang Chen i doktorand Lanlin Du. Ovo istraživanje poduprli su Ključni program istraživanja i razvoja Ministarstva znanosti i tehnologije, Nacionalna zaklada za prirodne znanosti Kine i Pilot projekt Kineske akademije znanosti.

Slika 1. Generacija visokog harmonika u visokonaponskom supravodič u H3S.

Slika 2. Rekonstrukcija strukture energetskog pojasa u H3S korištenjem visokoharmonijskog spektra.

Slika 3. Rekonstrukcija informacija o elektroakustičkom spregu u H3S korištenjem visokoharmonijskog spektra.